CIGS薄膜太阳能电池的工艺研究与制造
【摘要】：太阳能电池作为发展最快的清洁能源,具有无噪声、无污染、不受地域的限制、利用成本低的特点。近几年来薄膜电池得到了高速发展,其中铜铟镓硒(CIGS)太阳能电池具有成本低、性能稳定、抗辐射能力强、高吸收效率和转化效率、吸收层材料禁带宽度可调等优点,受到了国际光伏界的广泛关注。
本文在查阅国内外大量文献资料的基础上,系统阐述了CIGS太阳能电池的结构、工作原理、性能参数及各参数对电池特性的影响。针对现行CIGS共蒸发和后硒化法工艺相对复杂、制备周期较长的缺点,实验创新采用了在薄膜沉积工艺中较为成熟的溅射技术,射频磁控溅射得到CIGS吸收层,所用靶材是烧结CIGS靶材,并对底电极Mo、吸收层CIGS、缓冲层CdS、窗口层ZnO与ZAO进行单项工艺研究。实验中尝试改变溅射气压、衬底温度、退火条件、溶液配比等工艺参数,并借助场发射电镜(FESEM)、光电子能谱(EDS)、X射线衍射(XRD)、紫外分光光度计等测试,对薄膜的微观结构、透射率、电阻率等光学、电学性质进行分析,以优化工艺参数,得到品质较好的单层薄膜。
实验采用双层溅射法在玻璃衬底上得到结合优良且电阻率较低的Mo电极;在衬底加热下的条件下射频磁控溅射得到了与Mo结合较好的CIGS薄膜,通过退火提高了晶化程度并降低了薄膜电阻率;通过调整溶液配比,用化学水浴法制备得到了相对平整均匀、在580nm以上具有高透射率的CdS缓冲层,并对溅射法制备CdS进行了初步研究;采用溅射工艺制备了对可见光具有高透过性的ZnO与ZAO窗口层,通过提高溅射气压,降低了ZAO边沿处的电阻率并增大了禁带宽度;利用硬掩膜遮挡,溅射得到了图形化好的Al电极。最后,制备得到了CIGS太阳能电池原型器件,测量其转换效率为2.14%
【关键词】：太阳能电池
化学水浴沉积
【学位授予单位】：上海交通大学【学位级别】：硕士【学位授予年份】：2011【分类号】：TM914.4【目录】：
ABSTRACT6-11
第一章 太阳能电池的发展11-21
1.1 太阳能电池发展现状11-12
1.2 太阳能电池的分类12-16
1.2.1 硅基太阳能电池12-13
1.2.2 多元化合物薄膜太阳能电池13-14
1.2.3 有机薄膜太阳能电池14-15
1.2.4 纳米薄膜太阳能电池15-16
1.3 CIGS 太阳能电池的发展与现状16-18
1.4 本课题的主要研究内容与研究意义18-19
参考文献19-21
第二章 CIGS 太阳能电池的结构与原理21-30
2.1 太阳能电池原理21-25
2.1.1 p-n 结21-22
2.1.2 光电效应22-23
2.1.3 太阳能电池特性参数23-24
2.1.4 太阳能电池等效电路24-25
2.2 CIGS 太阳能电池结构及工作原理25-29
参考文献29-30
第三章 CIGS 太阳能电池的工艺研究30-66
3.1 磁控溅射30-32
3.2 衬底的选择与清洗32-33
3.3 底电极Mo 的制备33-36
3.3.1 溅射功率对成膜速率及质量的影响33-34
3.3.2 溅射气压对薄膜质量及电阻率的影响34-35
3.3.3 薄膜的表面形貌和相结构35-36
3.3.4 Mo 电极制备方案36
3.4 吸收层CIGS 的制备36-44
3.4.1 CIGS 材料特性及其制备工艺36-38
3.4.2 成膜情况初析38-39
3.4.3 衬底温度与后退火对显微结构的影响39-42
3.4.4 溅射条件与退火对薄膜电阻率的影响42-43
3.4.5 CIGS 薄膜的光吸收特性43-44
3.5 缓冲层CdS 的制备44-52
3.5.1 CdS 材料特性44-45
3.5.2 CBD 法与RF 磁控溅射制备CdS45-47
3.5.3 成膜情况初析47-48
3.5.4 工艺参数对显微形貌和相结构的影响48-51
3.5.5 CdS 薄膜的光透过性51-52
3.6 窗口层i-ZnO 与n-ZnO 的制备52-60
3.6.1 i-ZnO 与n-ZnO 的材料特性52-54
3.6.2 成膜情况初析54
3.6.3 工艺参数对显微形貌和相结构的影响54-57
3.6.4 溅射气压对ZAO 电阻率的影响57-58
3.6.5 ZnO 与ZAO 薄膜的光透过性分析58-60
3.7 上电极的制备60-63
参考文献63-66
第四章 原型器件的制备及测试结果66-71
4.1 工艺整合中遇到的问题及解决办法66-67
4.2 器件制备工艺流程67-68
4.3 电池性能测试结果及分析68-70
参考文献70-71
第五章 总结和展望71-73
5.1 结论71-72
5.2 展望72-73
攻读硕士学位期间发表的学术论文及专利74-75
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共蒸发三步法制备CIGS薄膜的性质
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你可能喜欢CuIn(1-x)GaxSe2+6H2O 该种工艺使用的设备简单、投资小、成本低；可以连续、低温沉积薄膜；具有自动提纯的作用，可以使用较低纯度的原料；原材料利用率高达95%以上；可以根据沉积电位改变预置层的成份，便于形成带隙梯度分布。但是，CIGS是一个多元化合物，这种多元化合物的电沉积过程往往比较复杂。在同溶液多元素电沉积中，标准电极电势较正的阳离子将首先在工作电极上放电并优先沉积出来，而这四种元素的标准电极电势相差较大，其中Cu和Se的标准电极电势比In、Ga高得多，由于沉积电位难以匹配，制备的铜铟镓硒薄膜易大量富铜，薄膜的化学计量难控制。 4.
非氧化物量子点喷墨打印法：该工艺的特点是首先制备铜或铟或镓或硒等元素的纳米粒子或量子点，再在该纳米粒子或量子点的表面包覆一层或多层含铜、铟、镓、硫、硒等元素的涂层，通过控制涂层的成分和涂层的厚度，控制包覆纳米粒子中各元素的化学计量比。将得到的包覆纳米粒子分散在一定溶剂中形成浆料，将制得的浆料经印刷、打印等非真空工艺形成前驱薄膜，然后通过快速退火形成铜铟镓硒薄膜。该工艺具有成本低廉、原料利用率高、可使用柔性衬底、易制备大面积薄膜等特点，但是，由于使用的是纳米颗粒，纳米颗粒的粒径大小、粒径分布、表面形貌和化学计量等多种参数都需要严格的控制，致使该工艺控制困难，过程复杂，对可重复性的保证具有极高的要求。 CZTS太阳能电池介绍： CZTS类太阳能电池是以铜（Cu）、锌（Zn）、锡（Sn）、硫（S）以及硒（Se）为主要成分的化合物薄膜太阳能电池，属I一Ⅱ一Ⅳ一Ⅵ族四元化合物薄膜电池。CZTS为澳洲新南威尔斯大学Martin Green教授所喻的第3代薄膜太阳能电池的候补技术，具备无毒、原材料充足的特性，电池吸收层的直接带隙(约1.5eV)与太阳辐射匹配性好、光吸收系数高(>104cm-1 )、原料在地壳中储量大、价格便宜、无毒等优点。 理论计算表明，CZTS薄膜电池的最高转换效率可达32.2％。CZTS电池结构类似于目前转换效率最高的CIGS电池，但研究时间尚短，目前转换效率仍较低。2009年IBM报道由铜锌锡、硫磺及硒制成的CZTS太阳能电池功效已经达到了9.6%。总体说来，CZTS目前还处于初萌芽的实验室阶段，属于未来性产品，距商业化还有很长的路得走。
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铜铟镓硒获百亿资本加持 多家巨头搅动光伏业
来源：每日经济新闻
(CIGS)获数百亿资本&加持&中国神华等&大玩家&开始搅动光伏业
不知是必然又或是偶然，近两年来，在一个并不为业界之外所熟识的光伏细分技术路线&&铜铟镓硒(CIGS)上，突然涌现出了一批拥护者，而其中甚至汇聚了如中国神华集团、中建材这般有实力搅动中国光伏产业格局的&大玩家&。
尤其是在2017年底-2018年初，各方势力在铜铟镓硒的布局不约而同地传来了新消息，据《证券日报》记者整理，2017年12月份，中国建材集团旗下凯盛集团宣布其位于安徽蚌埠的300MW的铜铟镓硒薄膜组件产线正式投产;同样在2017年12月份，同煤集团、大同市经济发展投资有限公司和汉能集团也宣布其共同投资的第一条50MW产线开始投产;而紧随其后，2018年1月份，神华集团、上海电气、德国光伏设备制造商Manz
AG共同出资建设的重庆神华薄膜太阳能项目宣布正式开工，据称该项目设计年产能为306MW。
一位接近重庆神华的不愿具名人士向《证券日报》记者表示，作为薄膜光伏技术路线之一的铜铟镓硒如此&受宠&，主要得益于大致三点：光伏的应用正在趋向与建筑结合、与建材融合，而这是薄膜光伏技术柔性、美观性所奠定的基础;从光电转化效率来看，铜铟镓硒实验室水平已经达到22.6%，所以其未来具有更大的增长潜力;之所以铜铟镓硒能够从砷化镓、碲化镉等薄膜路线中暂时胜出，获得更多青睐，则源于其生产成本控制、工艺等相对更为成熟。
铜铟镓硒赢得资本青睐
值得一提的是，尽管上述&大玩家&的入局，使得铜铟镓硒愈发受到关注。但在我国光伏产业中，更多的资本、产能目前仍然集中于多晶硅、单晶硅路线。而对铜铟镓硒等薄膜技术的未来，各方也仍各持己见。
不过，排除立场不同，较为客观的一种声音认为，单晶硅、多晶硅和薄膜在应用上各具优劣。比如从地面电站建设角度来看，在相等的装机容量要求下，单晶硅、多晶硅不需要更多的土地。但由于，特别是铜铟镓硒电池具有更好的弱光性(光照不足时，仍可发电)、温度不敏感性(对温度的变化不敏感，温度提高时，电池效能下降较小)。所以，在实际发电量上，薄膜优势则更为突出。
早在2013年时，中组部&千人计划&国家特聘专家、时任北京低碳清洁能源研究所太阳能中心主任的陈颉博士曾向《证券日报》记者透露过他在意大利获得的实验数据：在单晶硅的电池效率为18%、非晶硅和铜铟镓硒(均属薄膜类)分别为7%、12.5%的基础上，进行同环境、同规模，为期一年的实验所得数据显示，单晶硅年发电为1.05度/瓦、非晶硅1.21度/瓦、铜铟镓硒则为1.37度/瓦。
这意味着，在弱光性、温度不敏感性的作用下，薄膜电池能够获得了更高的发电量，而其中，铜铟镓硒尤为突出。
除了应用上可能存在的上述优势外，包括铜铟镓硒在内的薄膜技术的崛起，也离不开政府的推动。据《证券日报》记者了解，在德国工业年鉴上可以查到这样一组数据：在2009年至2013年间，德国政府有超过60%财政资助是针对薄膜电池的，更有超过70%的研究经费集中于薄膜光伏。&此外，陈颉曾向记者介绍道，&在德国，所有的薄膜光伏企业都享有电费补贴，但晶硅类企业却不享受。而德国政府自2011年9月恢复了对效率在11.6%以上的薄膜硅太阳能电池、效率在13.8%以上的铜铟镓硒太阳电池和效率在15%以上的碲化镉薄膜太阳能电池实施银行贷款补贴。&
一场围绕铜铟镓硒展开的竞争将拉开序幕
不论如何，种种因素促使薄膜，尤其是铜铟镓硒在若干年后于神州大地上赢得了数百亿元资金的青睐。据《证券日报》记者粗略整理，仅上述提及几个项目投资总额就已达到200亿元，其中中建材安徽蚌埠项目计划投资14.3亿欧元，约合人民币111亿元;而重庆神华项目总投资则将达到75亿元。可想而知，一场围绕铜铟镓硒的&竞争&，将在中国拉开序幕。
那么，上文提及的&大玩家&们，目前都处在怎样的竞争格局之中呢?
从技术角度来看，据了解，凯盛科技旗下德国Avancis公司生产的CIGS(玻璃基)薄膜太阳能全尺寸冠军组件，有效面积光电转换效率达到了16.4%;而与神华合作的德国Manz，其CIGS薄膜太阳能芯片的量产转换效率也达到了16%。
而作为中国发展薄膜太阳能技术的&鼻祖&，公开的数据显示，汉能Solibro玻璃基CIGS薄膜太阳能量产冠军组件效率达到16.97%(有效面积17.92%)，为共蒸法CIGS组件量产世界纪录;GSE柔性CIGS薄膜太阳能芯片研发效率18.7%，量产冠军组件效率达到16.2%;其MiaSol&柔性CIGS薄膜太阳能芯片当前的研发效率已达到19.4%，量产冠军组件效率也达到了18%，为目前全球溅射法CIGS柔性组件最高效率。
&从目前来看，在足以影响产业格局的几家中，神华、中建材发展铜铟镓硒都是采用玻璃基的，这点上无形中使其丧失了薄膜太阳能的&柔性&优势(更好地与建筑、汽车等结合。)&一位业内人士向《证券日报》记者表示，&相比之下，汉能在铜铟镓硒上的技术储备更为全面，尤其是在他的GSE和MiaSol&柔性薄膜上。但这并不意味着神华、中建材未来不会关注&柔性&化的发展。&
此外，与单多晶不同，所谓铜铟镓硒薄膜太阳能电池，是指使用化学物质Cu(铜)、In(铟)、Ga(镓)、Se(硒)通过共蒸发或后硒化工艺在衬底上形成吸收层的太阳能电池技术。在上述重庆神华不愿具名人士看来，目前，不论&共蒸发&还是&后硒化&其本质都是一样的，&应该说，两种生产环节上的不同，并没有为任何一方带来可以制胜的优势。&
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