第六章离子聚合；思考题6.1试从单体结构来解释丙烯腈和异丁烯离子；答丙烯腈中氰基为吸电子基团，同时与双键形成丌-丌；异丁烯中两个甲基为推电子基团，能使双键上的电子云；丙烯酸、烯丙醇、丙烯酰胺、氯乙烯不能进行离子聚合；思考题6.2下列单体选用哪一引发剂才能聚合?指出；答苯乙烯三种机理均可，可以选用表中5种引发剂的任；丁基乙烯基醚，阳离子聚合，选用SnCl4+H
试从单体结构来解释丙烯腈和异丁烯离子聚合行为的差异，选用何种引发剂?丙烯酸、烯丙醇、丙烯酰胺、氯乙烯能否进行离子聚合，为什么?
丙烯腈中氰基为吸电子基团，同时与双键形成丌-丌共轭，能使双键上的电子云密度减弱，有利于阴离子的进攻，并使所形成的碳阴离子的电子云密度分散而稳定，因此丙烯腈能够进行阴离子聚合。进行阴离子聚合时，可选用碱金属、碱金属化合物、碱金属烷基化合物、碱金属烷氧化合物等作为引发剂。
异丁烯中两个甲基为推电子基团，能使双键上的电子云密度增加，有利于阳离子的进攻，并使所形成的碳阳离子的电子云密度分散而稳定，因此异丁烯能够进行阳离子聚合。进行阳离子聚合时，通常采用质子酸、lewis酸及其相应的共引发剂进行引发。
丙烯酸、烯丙醇、丙烯酰胺、氯乙烯不能进行离子聚合，因为没有强烈的推电子基团和吸电子基团。
下列单体选用哪一引发剂才能聚合?指出聚合机理类型。
苯乙烯三种机理均可，可以选用表中5种引发剂的任一种。 偏二腈乙烯，阴离子聚合，选用Na+萘或n-C4H9Li引发。 异丁烯，阳离子聚合，选用SnCl4+ H2O或BF3+H2O。
丁基乙烯基醚，阳离子聚合，选用SnCl4+ H2O或BF3+H2O。 CH2＝C(CH3)CO2CH3，阴离子聚合和自由基聚合。阴离子聚合，选用Na+萘或n-C4H9Li引发；自由基聚合选用(C6H5CO)2O2作引发剂。
思考题6.3 下列引发剂可以引发哪些单体聚合?选择一种单体作代表，写出引发反应式。
(2)A1C13+HCl
(3)SnCl4+C2H5Cl
(1) KNH2是一类高活性的阴离子引发剂，可以引发大多数阴离子聚合的单体进行聚合。如引发苯乙烯进行聚合
(2) A1C13活性高，用微量水作共引发剂即可。A1C13+HCl配合时，C1-亲核性过强，易与阳离子共价终止，因此很少采用。
(3) SnCl4+C2H5Cl以引发异丁烯、乙烯基烷基醚及共轭烯烃进行阳离子聚合
(4) CH3ONa可以引发高活性和较高活性的单体进行阴离子聚合。高活性单体如硝基乙烯、偏二氰乙烯。较高活性单体如丙烯腈、甲基丙烯腈等，以及环氧烷烃(如环氧乙烷、环氧丙烷等)的开环聚合。
思考题6.4 在离子聚合中，活性种离子和反离子之间的结合可能有几种形式?其存在形式受哪些因素影响?不同形式对单体的聚合机理、活性和定向能力有何影响?
离子聚合中，活性种离子近旁总伴有反离子。它们之间的结合，可以是共价键、离子对，乃至自由离子，彼此处于平衡之中。如下所示，结合形式和活性种的数量受溶剂性质、温度及反离子等因素的影响。
Bδ-Aδ+，
极化共价键
离子对(紧对)
离子对(松对)
当溶剂极性和溶剂化能力大时，自由离子和离子松对比例增加，溶剂极性和溶剂化能力小时，紧离子对增多。升高温度使离解平衡常数K降低，因此温度越低，越有利于形成松对甚至自由离子；
非极性溶剂中，反离子半径越大，越有利于形成松对甚至自由离子；极性溶剂中，反离子半径越小，越有利于形成松对甚至自由离子。
紧离子对有利于单体的定向配位插入聚合，形成立构规整聚合物，但聚合速率较低；松离子对和自由离子的聚合速率较高，却失去了定向能力。
进行阴、阳离子聚合时，叙述控制聚合速率和聚合物分子量的主要方法。离子聚合中有无自动加速现象?离子聚合物的主要微观构型是头尾连接还是头头连接?聚合温度对立构规整性有何影响?
离子聚合时，溶剂和温度对聚合速率、产物聚合度和立构规整性都有影响，应该综合考虑，其中首先要考虑溶剂性质。阴离子聚合时，选用非极性烷烃溶剂，有利于分子构型规整，但聚合速率较低，添加适量极性溶剂(如四氢呋喃)，可使聚合速率升高，但使分子量和立构规整性降低。升高温度将使速率增加，分子量和立构规整性降低。
阳离子聚合时，可选用的溶剂有限，非极性的烃类溶剂难使引发剂溶解，芳烃将与引发剂发生反应，因此多采用卤代烃(如氯甲烷)。一般说来，温度升高将使聚合速率增加，使分子量降低。但在阳离子聚合中，低温却有较高的聚合速率。为了抑制链转移反应，保证足够高的聚合度，多在低温下聚合。如异丁烯-氯化铝-氯甲烷体系合成丁基橡胶时，聚合须在-100℃下进行。阳离子聚合的动力学特征是低温高速。 离子聚合由于相同电荷互相排斥，无双基终止，因此不会出现自动加速现象。
离子聚合的单体按头尾结构插入离子对而增长，因此离子聚合物的主要微观构型是头尾连接。聚合温度升高，间规构型增加，致使立构规整性降低。
思考题6.6 丁基锂和萘钠是阴离子聚合的常用引发剂，试说明两者引发机理和溶剂选择有何差别。
以苯乙烯为单体来说明丁基锂和萘钠的引发机理。
(1)萘钠的引发机理
钠和萘溶于四氢呋喃中，钠将外层电子转移给萘，形成萘钠自由基-阴离子，呈绿色。四氢呋喃中氧原子上的未共用电子对与钠离子形成络合阳离子，使萘钠结合疏松，更有利于萘自由基阴离子的引发。加入苯乙烯，萘自由基阴离子就将电子转移给苯乙烯，形成苯乙烯自由基-阴离子，呈红色。两阴离子的自由基端基偶合成苯乙烯双阴离子，而后双向引发苯乙烯聚合。溶剂性质对苯乙烯-萘钠体系聚合反应速度有较大的影响。在弱极性溶剂如苯或二氧六环中，活性种以紧对存在，聚合反应速率常数低。在极性溶剂和电子给予指数大、溶剂化能力强的溶剂如四氢呋喃和1,2-二甲氧基乙烷中，活性种以松离子对和／或自由离子存在，聚合反应速率常数高。
(2)丁基锂的引发机理
丁基锂可溶于非极性(如烷烃)和极性(如四氢呋喃THF等)的多种溶剂中。丁基锂在非极性溶剂中以缔合体存在，无引发活性；若添加少量四氢呋喃来调节极性，则解缔合成单量体，就有引发活性。同时，THF中氧的未配对电子与锂阳离子络合，有利于疏松离子对或自由离子的形成，活性得以提高。
丁基锂就以单阴离子的形式引发单体聚合，并以相同的方式增长。
思考题6.8 甲基丙烯酸甲酯分别在苯、四氢呋喃、硝基苯中用萘钠引发聚合。试问在哪一种
溶剂中的聚合速率最大?
溶剂影响阴离子活性种与反离子所构成的离子对的状态，紧离子对的聚合速率较
低；松离子对和自由离子的聚合速率较高。介电常数和电子给予指数可定性表征溶剂的性
质。介电常数反映极性的大小，电子给予指数则反映给电子能力，也就是使离子溶剂化的能力。
在弱极性苯中，活性种以紧对存在；在极性四氢呋喃和硝基苯中，有利于松对或自由离子的形成。四氢呋喃和硝基苯相比，虽然四氢呋喃的介电常数小，但电子给予指数很大，比硝基苯的给予指数要大得多，由于溶剂的电子给予指数较溶剂的介电常数对反应速率的影响大，所以用萘钠作引发剂时，甲基丙烯酸甲酯在3种溶剂中的聚合速率为：四氢呋喃&硝基苯&苯。
应用活性阴离子聚合来制备下列嵌段共聚物，试提出加料次序方案。
(1)(苯乙烯)x-(甲基丙烯腈)y；
(2)(甲基苯乙烯)x-(异戊二烯)y-(苯乙烯)z；
(3)(苯乙烯)x-(甲基丙烯酸甲酯)y-(苯乙烯)z。
合成嵌段共聚物时，必须首先合成pKa值较大单体的“活的”聚合物，然后再加入pKa值较小的单体，否则得不到嵌段共聚物。
(1)(苯乙烯)x-(甲基丙烯腈)y先合成活性聚苯乙烯，然后加入甲基丙烯腈；
(2)(甲基苯乙烯)x-(异戊二烯)y-(苯乙烯)z 先合成活性聚苯乙烯，然后依次加入异戊二烯、甲基苯乙烯；
(3)(苯乙烯)x-(甲基丙烯酸甲酯)y-(苯乙烯)z先合成活性聚苯乙烯，然后加入甲基丙烯酸甲酯，再采用偶联剂偶联，最后得到产品(甲基苯乙烯)x-(异戊二烯)y-(苯乙烯)z
思考题6.12阳离子聚合与自由基聚合的终止机理有何不同，用什么方法可鉴定？
答大多数自由基聚合终止为双基终止。
阳离子聚合中，两个均带有正电荷的活性链，不会双基终止。可能的终止方式为：自发终止，反离子加成，增长活性中心与反离子结合终止。
鉴别时，可考察反应体系对极性物质的敏感度，若加入极性物质如水，可使聚合终止，则为阳离子聚合；在体系添加DPPH，若反应终止，则为自由基聚合。
思考题6.13比较阴离子聚合、阳离子聚合、自由基聚合的主要差别，哪种聚合反应的副反应最少？说明溶剂的影响，讨论其本质和原因。
计算题6.1 用n-丁基锂引发100g苯乙烯聚合，丁基锂加入量恰好是500分子，如无终止，
苯乙烯和丁基锂都耗尽，计算活性聚苯乙烯链的数均分子量。 解Xn?
n([M]0?[M])
=1.15?1021
?XnM0=1.2?10
计算题6.2 将1.0?10-3mol萘钠溶于四氢呋喃中，然后加入2.0mol苯乙烯，溶液的总体积为1L。假如单体立刻混匀，发现2000s内已有一半单体聚合。计算聚合2000s和4000s时的聚合度。
萘钠引发苯乙烯聚合，活性种为双阴离子，故n＝2。
2([M]0?[M])
(1)当聚合时间为2000s时：
[M]＝l mo1?L，[M]0＝2 mo1?L，
[C]＝1.0?10 mo1?L，则：Xn=2000
即聚合时间为2000s时，聚合度为2000。
(2)当聚合时间为4000s时，首先计算聚合达到4000s时已经消耗掉的单体数目。
阴离子聚合动力学方程为：Rp??d[M]/dt?kp[C][M]
ln[M]0/[M]?kp[C]t
聚合时间为4000s时，聚合度为3000。
将苯乙烯加到萘钠的四氢呋喃溶液中，苯乙烯和萘钠的浓度分别为0.2 mo1?L-1
和1.0?10mo1?L。在25℃下聚合5s，测得苯乙烯的浓度为1.73?10 mo1?L。
试计算：(1)增长速率常数；(2)初始链增长速率； (3)l0s的聚合速率； (4)l0s的数均聚合度。 解
(1)萘钠引发的阴离子聚合符合下列方程
Rp??d[M]/dt?kp[M?][M],ln[M]0/[M]?kp[M?]t kp=950 L?mol-1?s-1
(2) Rp??d[M]/dt?kp[M?][M]=0.19 mo1?L-1?s-1 (3) l0s的聚合速率Rp10=kp[C][M]10=1.425?10 mo1?L?s (4)l0s的数均聚合度 Xn=400
计算题6.6 异丁烯阳离子聚合时，以向单体链转移为主要终止方式，聚合物末端为不饱和端
基。现在4.0g聚异丁烯恰好使6..0 mL的0.01 mo1?L溴-四氯化碳溶液褪色，试计算聚合物的数均分子量。
根据异丁烯和溴-四氯化碳的反应，每一个聚异丁烯分子链消耗一分子溴，则聚合物的物质的量为：[C]=0.0l?6.0?10＝6.0?10mol
根据定义，聚合物的数均分子量为：聚合物总质量/聚合物物质的量=6.7?104
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第一章绪论思考题1.举例说明单体、单体单元、结构单元、重复单元、2.举例说明低聚物、齐聚物、聚合物、高聚物、高分子、大分子诸名词的和区别。.写出聚氯乙烯、聚苯乙烯、涤纶、尼龙-66、聚丁二烯和天然橡胶的结构式（重复单元）。选择其常用分子量，计算聚合度。.举例说明和区别：缩聚、聚加成和逐步聚合，加聚、开环聚合和连锁聚合。5.写出下列单体的聚合反应式，以及单体、聚合物的名称。.按分子式写出聚合物和单体名称以及聚合反应式。属于加聚、缩聚开环聚合，连锁还是逐步聚合？7.写出下列聚合物的单体分子式和聚合反应式：聚丙烯腈天然橡胶丁苯橡胶聚甲醛聚苯醚聚四氟乙烯聚二甲基硅氧烷。.举例说明和区别线形和体形结构热塑性和热固性聚合物和结晶聚合物。.举例说明橡胶、纤维、塑料的结构-性能特征和主要差别。.什么叫玻璃化温度？聚合物的熔点有什么特征？1.求下列混合物的数均分子量、质均分子量和分子量分布指数。a、组分A：质量=10g，分子量=30000；b、组分B：质量=5g，分子量=70000；c、组分C：质量=1g，分子量=1000002.等质量的聚合物A和聚合物B共混，计算共混物的和。聚合物A：=35,000,=90,000；聚合物B：=15,000,=300,000第2章缩聚与逐步聚合计算题1.通过碱滴定法和红外光谱法，同时测得21.3g聚己二酰己二胺试样中含有2.50(10-3mol羧基。根据这一数据，计算得数均分子量为8520。计算时作什么假定？如何通过实验来确定的可靠性？如该假定不可靠，怎样由实验来测定正确的值？HO-(CH2)4-COOH进行线形缩聚，测得产物的质均分子量为18,400g/mol-1，试计算：a.羧基已经醌化的百分比b.数均聚合度c.结构单元数3.等摩尔己二胺和己二酸进行缩聚，反应程度p为0.500、0.800、0.900、0.950、0.980、0.990、0.995，试求数均聚合度、DP和数均分子量并作－p关系图。等摩尔二元醇和二元酸经外加酸催化缩聚，试证明从开始到p=0.98所需的时间与p从0.98到0.99的时间相近。计算自催化和外加酸聚酯化反应时不同反应程度p下、[c]/[c]0与时间t值的关系，用列表作图说明。6.166℃乙二醇与乙二酸缩聚，测得不同时间下的羧基反应程度如下：时间t/min 12 37 88 170 270 398 596 900 1370
羧基反应程度p 0.5 0.4 0.7 0.3 0.9405
?a.求对羧基浓度的反应级数，判断自催化或酸催化。?b.求速率常数，浓度以[COOH]（mol/kg反应物）计，[OH]0=[COOH]0。7.在酸催化和自催化聚酯化反应中，假定k`＝10-1kg·eq-1·min-1，k=10-3kg2·eq-2·min-l，[Na]0＝l0eq·kg-1(eq为当量)，反应程度p＝0.2、0.4、0.6、0.8、0.9、0.95、0.99、0.995，?试计算：??(1)基团a未反应的概率[Na]/?[Na]0；(2)数均聚合度Xn；(3)所需的时间t。8.等摩尔的乙二醇和对苯二甲酸在280℃下封管内进行缩聚，平衡常数K=4，求最终。另在排除副产物水的条件下缩聚，欲得，问体系中残留水分有多少？9.等摩尔二元醇和二元酸缩聚，另加醋酸1.5%，p=0.995或0.999时聚酯的聚合度多少？尼龙1010是根据1010盐中过量的癸二酸来控制分子量，如果要求分子量为20000，问1010盐的酸值应该是多少？（以mgKOH/g计）己内酰胺在封管内进行开环聚合。按1mol己内酰胺计，加有水0.0205mol醋酸0.0205mol，测得产物的端羧基19.8mmol，端氨基2.3mmol。从端基数据，计算数均分子量。等摩尔己二胺和己二酸缩聚,p=0.99和0.995,试画出数量分布曲线和质量分布曲线,并计算数均聚合度和重均聚合度,比较两者分子量分布的宽度。?13.邻苯二甲酸酐与甘油或季戊四醇缩聚，两种基团数相等，试求：a.平均官能度b.按Carothers法求凝胶点c.按统计法求凝胶点分别按Carothers法和Flory统计法计算下列混合物的凝胶点a.邻苯二甲酸酐和甘油摩尔比为1.50:0.98b.邻苯二甲酸酐、AA、BB、A3混合体系进行缩聚，NA0=NB0=3.0，A3中A基团数占混合物中A总数（(）的10%，试求p=0.970时的以及=200时的p。18.制备醇酸树脂的配方为1.21mol季戊四醇、0.50mol邻苯二甲酸酐、0.49mol丙三羧酸[C3H5（COOH）3]，问能否不产生凝胶而反应完全？第三章自由基聚合思考题1.烯类单体加聚有下列规律：（1）单取代和?1,1-双取代烯类容易聚
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阴离子聚合反应中的极性调节剂
【摘要】：论述了阴离子聚合反应中所用的各类微观结构极性调节剂以及其发展方向 ,指出调节剂向高效、适于高温下使用方向发展 ,而从结构上是从对称结构向不对称结构方向发展。
【作者单位】：
【关键词】：
【分类号】：TQ314【正文快照】：
阴离子聚合反应中常常加入极性调节剂来调节聚合物微观结构、分子量及其分布以及反应的速度 ,特别是对聚合物微观结构的调节 (如调节聚二烯烃的乙烯基含量 ) ,使得极性调节剂在阴离子聚合中起着举足轻重的作用。在聚二烯烃中 ,其微观结构主要是指聚合物的顺、反 - 1 ,4-结构、
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