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淀粉基聚合物胶束用作药物载体
优质期刊推荐打造智能抗肿瘤药物载体
来源:科学时报
作者：陈晨& 作为严重危害人类健康的难治疾病之一，每年全世界约有700万人死于恶性肿瘤。目前恶性肿瘤临床治疗主要是通过手术、放疗、化疗等方法。 & 其中，通过化学药物杀伤癌细胞的化疗仍然是目前必不可少的恶性肿瘤治疗方法。但目前使用的抗癌药物无选择性，对正常细胞同样具有杀伤作用，导致健康细胞与恶性细胞一起被破坏。化疗药物在治疗中取得抗癌效果的同时，其毒副作用同样会对机体正常组织造成不可逆转的损害，使人体免疫力降低，反而不利于肿瘤患者的治疗和恢复。 & 近日，记者从中科院过程工程所生化工程国家重点实验室研究员马光辉带领的课题组了解到，他们的最新研究成果为实现降低化疗药物毒副作用的目标迈进了一步。 & 多年来，抗肿瘤药物的严重毒副作用一直受到科学界的极大关注。因为对于患者来说，理想的化疗方法应该是只对机体的癌细胞发挥作用，而不对正常细胞产生效应，或者引起的毒副作用微不足道。为了实现这个目的，科学家们尝试了多种方法，其中包括利用药物载体对肿瘤进行靶向治疗来实现提高疗效、降低毒副作用的目标。 & 事实上，抗肿瘤药物载体是癌症治疗研究领域中备受关注且十分活跃的部分。作为药物载体的研究内容非常广泛，成分也多种多样。抗癌药物载体已涉及蛋白质、脂类、无机材料、高分子材料以及无机和高分子的复合材料。马光辉课题组从事的，就是抗肿瘤药物载体这个研究方向。 & 抗肿瘤药物载体工作的原理是通过药物载体包裹负载抗癌药物进行靶向性的药物输送，将抗癌药物选择性浓集在癌变部位，降低细胞毒性药物对正常细胞组织的伤害，提高治疗效果，减小毒副作用。其中，使用肿瘤靶向性药物输送体系是提高药物靶向性的一个重要途径，其效果取决于能否找到或构建合适的靶向性输送载体。 & 纳米粒子由于其独特的尺寸性质，成为极具潜力的理想药物载体。 & 不过，由于目前研究使用的纳米粒子都是人工合成材料，不得不考虑纳米粒子本身的生物相容性，以及可能带来的一些副作用。例如，不能在体内降解的纳米粒子有可能产生有害积累等等。 & 因此，业内认为理想的药物载体应具备以下性质：具有较高的载药量；具有较高的封闭性；有适宜的制备及提纯方法；载体材料可生物降解，毒性较低或没有毒性；具有适当的粒径与粒形；具有较长的体内循环时间。这些特征可以延长抗癌药物载体在体内的循环时间，使所载的有效药物成分在病灶的浓度增大且增加作用时间，这样药物能更好地发挥全身治疗或诊断作用，增强药物在病灶靶部位的疗效。 & 在国家自然科学基金委、中国科学院和科技部的支持下，马光辉和她的博士研究生魏炜等，利用天然多糖的模板作用，在温和的条件下制备出多种结构新颖、大小可控的碳酸钙纳米晶自组装体，并揭示了其形成机理和组装过程。其中具有中空结构的纳米晶自组装体用于抗癌药物载体时，具有明显的优势。马光辉介绍说：“这种纳米晶自组装体已经具备一定的智能性了，它不仅可以增加癌细胞对药物的摄取量，而且可以选择性地在癌组织释放药物，并且具有明显的细胞核聚集和入侵效应，从而增强对癌细胞的杀伤效果。碳酸钙可以生物降解，降解后的产物主要是人体必需的营养元素钙离子。” & 马光辉长期从事各种尺寸和功能的聚合物微球的设计、制备及其在功能膜和生化反应器方面的应用研究；重点探索均一亲水性聚合物小微球的制备及均一聚合物大微球的制备和应用。碳酸钙纳米晶自组装体是她的课题组最新筛选出的一种载体。此次作为模板使用的天然多糖是可大量获得、可再生、无毒和生物可降解的淀粉。载体主要成分是碳酸钙纳米晶。 & “肿瘤细胞周围环境呈酸性，在这种环境下碳酸钙纳米晶自组装体会发生降解从而释放出所携带的化疗药物。”另外，马光辉说：“由于药物在载体组装过程中就与碳酸钙纳米晶混合在一起，载体在降解后，我们发现只有几个几十纳米大小的碳酸钙纳米晶会携带化疗药物进入细胞核，从而有效增强对癌细胞的杀伤效果。” & 据悉，马光辉课题组已经揭示了碳酸钙纳米晶自组装体的形成机理和组装过程，并可以在实验中有效控制产物的结构，具有较高的成功率。“不过，要投入实际应用还需要时间。”马光辉说道：“进行大规模制备之前还需要中试以及大量的动物实验和临床验证，这都需要时间和研究经费支持。”&第6期；2015年6月；高分子学报；ACTAPOLYMEＲICASINICA；No．62015Jun．，；?综述?；淀粉基聚合物胶束用作药物载体；（兰州大学化学化工学院功能有机分子化学国家重点实；杨金龙高春梅吕少瑜陈名家柳明珠＊；兰州730000）；摘要壳结构，而这独特的优势已使其成为在肿瘤靶向药；缓释方面具有很好发展前景的药物载体．淀粉原材料来；淀粉，聚合
高分子学报
ACTAPOLYMEＲICASINICA
No．62015Jun．，
淀粉基聚合物胶束用作药物载体
（兰州大学化学化工学院功能有机分子化学国家重点实验室
杨金龙高春梅吕少瑜陈名家柳明珠＊
兰州730000）
摘要壳结构，而这独特的优势已使其成为在肿瘤靶向药物两亲性聚合物能通过亲疏水作用自组装为核-
缓释方面具有很好发展前景的药物载体．淀粉原材料来源丰富，价格低廉，同时具有良好的生物相容性和生物可降解性，故基于淀粉的两亲性聚合物胶束正引起越来越多研究者极大的关注．作为药物载体，淀粉基聚合物胶束不仅可以提高药物的水溶性、延长药物在体内的循环时间、降低副作用和通过增强渗透与滞留（EPＲ）效应提高药物在靶向部位的优先累积，还可以在淀粉骨架上引入一些刺激响应型的官能团实现胶束快速靶向释药的功能．因此，淀粉基聚合物胶束在用作药物载体方面有着广阔的发展潜力．本文结合本课题组目前的研究工作和近几年的相关报道对淀粉基聚合物胶束作为药物载体的最新研究进展做简要综述．关键词
淀粉，聚合物胶束，药物载体
相比于传统的疾病治疗方法，利用药近年来，
物载体靶向治疗作为一种新型的治疗方法已经引
起人们越来越多的关注．现在各种各样的药物载体不断地被设计和发展，其中最常见的药物缓释
［1］［2］［3］
载体有胶束、纳米凝胶、纳米颗粒和脂质［4］
体等．而在上述这些药物载体中，聚合物胶束已成为一种很有发展前景的药物载体，其在生物技术和药剂学应用方面受到的关注程度越来越［1］
这是因为该类两亲性聚合物能通过亲疏水高，
作用自发地自组装为核-壳结构，其中疏水性内核可以作为多种疏水性药物分子的容器，而亲水性外壳可以起到内核跟外界媒介之间的保护作
．不仅如此，用聚合物胶束在药物缓释系统中还具有一些特异性的优点，比如，提高药物的水溶性和生物利用度，延长药物的循环时间，降低副作用和通过增强渗透与滞留（EPＲ）效应提高药物在
．药物可以通过物理包肿瘤部位的优先累积
埋、静电作用或者化学键合的方法与胶束载体结
为药物载体优先考虑的关键性因素．天然多糖
作为一种无毒和生物可降解的聚合物材料已被广泛地用于制备生物纳米载体，主要是因为其来源广泛，生物相容性好，无免疫原性，有大量可被修饰的官能团，释药后可降解为寡糖且易吸收，无炎症发生．其中，淀粉及其衍生物已成为在生物缓释系统领域最受欢迎的用于制备药物载体的聚
合物材料．
具有廉淀粉是自然界中最重要的天然多糖，价、可再生、无毒、生物可降解、生物相容性等特
点，是很好的绿色化学原料．通常情况下，淀粉中含有直链淀粉和支链淀粉，根据淀粉来源的不同，二者在淀粉中所占的比例也不同，同时两者的含量也决定了淀粉本身的化学和物理属性的区别，但是直链淀粉较支链淀粉具有一定的优越性．故在本文涉及报道的淀粉基聚合物中多是以直链淀粉为主要研究对象．由于淀粉链上的羟基之间易形成氢键，使其在冷水中的溶解能力很差，为了提高淀粉的溶解性，目前多采用化学和物理改性的方法．而在两亲性淀粉基聚合物中主要是化学改性，除了常见的酯化、醚化和氧化等，嵌段和接枝也是淀粉改性的主要方法．
目前，在众多的生物缓释载体中通过自组装
合，同时药物在靶向部位释放后，药物载体可以继续在体内降解或者随着人体的新陈代谢排出
生物相容性随着药物缓释系统的逐步发展，和生物可降解性这两大性质正成为聚合物胶束作
*收稿，修稿；国家自然科学基金（基金号）和教育部高等学校博士点专项科研基金（基金号17）资助项目．
E-mail：mzliu@lzu．edu．cn＊＊通讯联系人，
doi：10.11777/j．issn15．14443
高分子学报
方法制备的基于淀粉及其衍生物的两亲性聚合物胶束由于具有良好的生物相容性和生物可降解
性，无毒，无免疫原性以及与药物之间无相互作用等突出的性能，使其对它的研究和报道在逐年增多．而淀粉基生物材料除了用于组织工程和支架另一个重要用途就是药物缓释载体．本文结合外，
本课题的研究工作和近几年的相关报道对淀粉基聚合物胶束作为药物载体做简要综述．
则通过玉米淀粉和聚辛烯基
琥珀酸酐反应合成了疏水化改性淀粉，并通过自组装制备了纳米胶束，成功包载了难溶性抗癌药物姜黄素，提高了其抗癌活性．目前，已报道的可用于制备胶束的接枝聚合
分别是疏水的骨架链和亲物主要存在2种类型，
水的支链构成的接枝聚合物以及亲水的骨架链和
疏水的支链构成的接枝聚合物．相较于嵌段聚合物，接枝聚合物通常更容易合成，并且上述2种接枝聚合物均可以在水溶液中快速地通过自组装形成疏水链向内、亲水链向外的核-壳结构的胶束．同时，接枝聚合物胶束的大小、结构以及性质都可
支链的长短与数量以及接以通过聚合物的构型、枝点等进行有效的调控
物载体等．Yu等
1常见聚合物胶束
和表面活性剂一样，两亲性淀粉基聚合物在
一定条件下能够自组装形成胶束，这已成为一种作为药物获得生物纳米载体的主要新途径．目前，载体最常见的聚合物胶束主要有接枝聚合物胶束、嵌段聚合物胶束和聚电解质胶束等．其中，淀粉基聚合物胶束多以接枝聚合物胶束和嵌段聚合物胶束研究为主，而本课题组主要研究的是淀粉基接枝聚合物胶束．
1.1接枝型聚合物胶束
淀粉的接枝是指在淀粉的分子骨架上引入各类基团，使淀粉的分子结构发生改变，从而改进或者赋予新的性能．而在报道的接枝型淀粉基聚合
多以酯化和醚化反应为主．其中疏水改性后物中，
的淀粉可以作为自组装生物高分子，用于包载难溶性的生物活性物质．例如疏水改性淀粉、乙酰化的棕榈酸酯化淀粉和丙基淀粉已用于封装抗癌药物．同时酯化改性的淀粉自组装成纳米尺
寸的胶束作为一种潜在的药物载体也有报道．
聚乙二醇（poly（ethyleneglycol），PEG）由于
若在淀粉及衍生物骨架上修饰疏水性分子，则自组装后形成的两亲性接枝聚合物胶束多以淀
粉衍生物链为壳、疏水分子成核的结构，该类核-壳结构胶束作为药物纳米载体具有显著的优势和
潜在的应用前景．Zhang等通过在聚乙二醇修不仅饰的淀粉骨架上接枝了疏水性分子辛硫醇，
引入了二硫键，还使交联后的胶束比未交联的具有高的药物负载率、较好的稳定性和加速细胞内
的药物缓释行为．Ju等将疏水性分子正丁基缩水甘油醚接枝到淀粉骨架上，制备了具有良好温敏性的两亲性聚合物胶束，该胶束可用作药物载体．Besheer等将羟乙基淀粉分别接枝上脂肪酸、月桂酸、棕榈酸和硬脂酸疏水分子，得到4种疏水改性的羟乙基淀粉，在水中自组装后形成纳米尺寸的两亲性聚合物胶束．本研究小组利用可溶性淀粉作为亲水链部分，将人体内存在的疏水性分子脱氧胆酸接枝到淀粉骨架上，制备了一种新型淀粉基聚合物胶束（图1）
其突出的物化和生物性质（如无毒、无抗原性和
无免疫原性），使其在制备两亲性聚合物时常常作为一种可溶性的聚合物改性剂，多为末端为羧基、醛基或者伯氨基封端的聚乙二醇，用其所制得的聚合物具有很高的两亲性、生物相容性和生物
［19］［5］
可降解性．比如Zhang等将糯玉米淀粉和羧g-PEG的共聚基封端的聚乙二醇合成了starch-物，并自组装制备了纳米胶束，包载了难溶性的抗癌药物阿霉素．
辛烯基琥珀酸酐（octenylsuccinicanhydride，
OSA）和琥珀酸酐（succinicanhydride，SA）也是目前用于疏水改性淀粉最多的物质，其中OSA改性淀粉的物化性质和应用
以及自组装形成的胶
OSA改性淀粉束的纳米结构均已被详细报道，
和SA改性淀粉在许多方面都得到了应用，如药
．同时，本课题
组相关的其他淀粉基聚合物胶束的工作也在不断
地研究报道中．1.2
嵌段型聚合物胶束
嵌段聚合物中同时存在两种或者两种以上不同组成和性质的聚合物链段，各链段通过化学键链接．将淀粉分子引入到嵌段聚合物中也已成为
目前的研究热点．两亲性淀粉基聚合物同时具有亲水链和疏水链，若将其放入到一种选择性溶剂中时，由于溶解性存在极大的差异，淀粉基聚合物在水溶液环境中自组装形成具有独特核-壳结构的聚合物胶束．
到目前为止，关于淀粉基嵌段聚合物的文献
6期杨金龙等：
淀粉基聚合物胶束用作药物载体
Fig．1Thesynthesisschemesofstarch-deoxycholicacidpolymersandschematicillustrationofself-
assembledmicelles（ＲeprintedfromＲef．［25］；Copyright（2013），withpermissionfromElsevier）
报道较少．含直链淀粉嵌段聚合物的制备方法主
要有酶促聚合法、偶联法以及活性/可控聚合法，其中后者是目前的研究热点．酶促聚合法在制备直链淀粉嵌段聚合物的过程中，以麦芽寡糖为底1-土豆磷酸化酶催化葡萄糖-磷酸酯单体聚合物，
就可以得到含直链淀粉的嵌段聚合物．Akiyoshi等［28］以末端连有麦芽五糖的聚氧化乙烯1-为底物，通过土豆磷酸化酶催化葡萄糖-磷酸酯单体聚合得到麦芽糖/聚氧化乙烯两嵌段聚合物，此聚合物在氯仿中能发生自组装．这种方法能较好的控制淀粉链的分子量，但是操作过程繁琐，因此很少采用该方法．采用偶联法制备含直链淀粉链的嵌段聚合物时，先将高分子量淀粉中的羟基再进行降解，得到具有反应用保护基团保护起来，
功能端基的低分子量直链淀粉衍生物，最后通过
功能基团之间的偶联反应制备嵌段聚合物．直链淀粉-聚丙二醇嵌段聚合物和直链淀粉-聚丁二
的反应．Uliniuc等通过CuAAC点击化学将聚ε-己内酯接到淀粉骨架上，制备了两亲性聚合物．
Zhang等［32］将聚L-谷氨酸用点击化学接到淀粉上，制备了具有pH响应的两亲性嵌段聚合物．1.3
聚电解质胶束
聚电解质胶束是嵌段聚合物在水溶液中通过静电作用等方式形成的胶束．近年来，聚电解质胶束已经成为药物载体领域研究的一大热点，主要
核酸等）是因为其有益于负电荷化合物（蛋白质、的递送，多用来作为基因的非病毒转运载体．如果
载体表面再带上具有电荷的基团，这样就更加有利于提高载体穿膜的效率，促进细胞内吞作用，进一步提高载体的载药效率．比如，氨基基团、赖氨酸等氨基酸基团和具有细胞膜仿生的磷酸胆碱（PC）基团等［33］．其中，亲水性聚合物链自组装形成束缚链状的致密栅栏，包裹在内核外维持胶束的空间稳定性，而内核由聚合物的部分嵌段物聚集形成，凝聚成核的过程是分子间力（疏水作用、静电作用、金属络合作用及嵌段共聚物间的氢键作用等）作用的结果
烯嵌段聚合物
以及直链淀粉-聚酯嵌段聚合
物均是通过偶联反应制备．此类聚合物能被α-
淀粉酶降解，具有生物可降解性，但制备方法仍然
繁琐．活性/可控聚合法目前已经替代了上述两种方法，成为合成两亲性嵌段聚合物的最有效、最简单的方法，其中点击化学（clickchemistry）是主要
．按照其形成机理，一般在
淀粉衍生物形成的聚电解质胶束中常把阴离子淀
粉或阳离子淀粉作为基质．如Johansson等利用阳离子淀粉和阴离子淀粉分别在1mmol/L和
高分子学报2015年
10mmol/L的NaCl的电解液中形成的聚电解质多分子层具有良好的吸附行为，但没有自组装行为．Xia等
通过带正电的壳聚糖（CTS）和带负电的羧甲基二醛淀粉（CMSD）与Au纳米粒子共价交联制得电解质胶束（图2），再将带正电的荧
光分子（PFV）通过静电作用组合到复合微球中
（（CTS-Au）@CMSD/PFV），这种自组装得到的复
Au）@CMSD）具有很好的生物相合微球（（CTS-容性和可降解性，包裹PFV后荧光强度增强
Fig．2Schematicillustrationofthepreparationof（CTS-Au）@CMSDmicellesand（CTS-Au）@CMSD/PFV
nanoparticles（ＲeprintedwithpermissionfromＲef．［36］；Copyright（2012）AmericanChemicalSociety）
2智能型聚合物胶束
近年来，为了追求抗癌药物药效的最大化和
可以明显增加药物在靶向部位（如细抗癌药物，
胞质和细胞核）中的浓度，降低癌细胞的多种抗药机制，从而克服肿瘤细胞的耐药性，提高抗癌
具有生物药物的治疗效率并减少毒副作用．例如，相容性和生物可降解性的聚L-谷氨酸（PGA）是Zhang等一种pH响应性物质，
副作用的最小化，传统型的纳米缓释载体正逐步
响应型药物载体所取代，这种受外界刺激被环境-发生响应的智能载体用于药物释放已成为目前主
要的研究热点．环境-响应型聚合物是一种自身能产生相应的够对外界环境的细微变化做出响应，
物理结构和化学性质变化的一类聚合物．智能型药物载体携带药物到达病灶部位后，根据病灶部
智能型载体可做出相应的变化，从位环境的变化，
而使药物被快速的释放出来，大大地提高了药物
的有效利用率，这是传统的药物载体所不具备的．而这种特异性的药物释放是根据病灶部位特定的药理因素或环境信号的改变引起的，这样就最大限度地提高了药效，降低了毒副作用．根据理化作
GSH浓度等）的不同，用或外部环境（pH、温度、具有环境响应性的淀粉基聚合物胶束分为pH响应还原响应型胶束、温度响应型胶束等，这型胶束、
几种特异性胶束在药物缓释系统方面都是目前的
研究热点．2.1
pH响应型聚合物胶束
体内不同部位的组织环境有着明显的pH差别，一般人的胃部pH=2，肠道pH=5～8．不同组织和细胞的pH也不一样，正常组织pH=7.23，而肿瘤组织的细胞间质呈弱酸性（pH＜7），肿瘤细胞内的内涵体和溶酶体具有更强的酸性（pH=4～6）［37］．利用这种pH环境的差异，可设计出众多针对肿瘤组织或其他特定器官进行特异性药物传递的pH响应型聚合物胶束．用此类胶束输送
通过点击化学
制备了pH响应型的两亲性嵌将其接到淀粉上，
段聚合物胶束，且体外的药物释放实验表明，胰岛素在模拟胃酸环境（pH=1.2）下的释放量远远低于其在模拟肠道环境（pH=6.8）下的药物释放量．同时，该聚合物胶束在酸性条件下具有较好的稳定性．另外，本研究小组
制备的聚乙二醇化
的淀粉基聚合物胶束具有良好的pH敏感性（图3），研究发现该聚合物胶束在酸性条件下具有明测得该聚显区别于中性条件下的物理化学特性，合物胶束的pKa=5.87，我们认为这种pH敏感性主要是由脱氧胆酸（pKa=6.58）以及在酸性条件下氢键变弱和酯键水解协同作用产生的结果，故该类淀粉基聚合物胶束在作为药物载体方面具有潜在的应用价值和前景．2.2还原响应型聚合物胶束
还原响应型聚合物胶束较pH响应型聚合物胶束具有高效的缓释效果和可生物降解的优良特性，目前已引起了人们极大的关注．而这些还原响应型聚合物的最重要特征就是含有二硫键，它通
侧链或者作为交联剂．常见含有二硫常位于主链、
N-键的疏水分子有N，双丙烯酰胱胺、辛硫
、S，S-二巯基吡啶N-乙酰半胱氨酸等．二
pH和氧硫键具有以下特点：在人体的正常体温、
化等环境下较稳定；在一定量的谷胱甘肽（GSH）
6期杨金龙等：
淀粉基聚合物胶束用作药物载体
Fig．3SchematicillustrationofpreparationandintracellulardrugreleaseofDOX-loadedmPEG-St-DCAmicelleswithpH
response［38］（ＲeproducedbypermissionofTheＲoyalSocietyofChemistry）
还原酶或二硫苏糖醇（DTT）等还原剂存在下被还原成巯基．细胞内外恰好存在氧化还原电位，细胞内的GSH浓度（0.5～10mmol/L）是细胞外GSH浓度（2～20μmol/L）的200倍以上．同时，肿瘤组织细胞比正常组织细胞缺氧，更具有还原性环境，故在细胞外环境或者体内循环中，二硫键显示了较好的稳定性，但是其在细胞内能很快地被降解
．疏水性药物与还原型胶束通过共价键结合
到达靶细胞后经内吞作用进入细胞或者被包封，内被GSH还原，二硫键断开，药物被快速地释放，
［42，43］
．Zhang等［5］以辛硫酸从而达到治疗的效果
制备了PEG改性淀粉胶束．较之未交为交联剂，
联的PEG改性淀粉，交联的淀粉胶束不仅具有较
高的DOX负载效率，而且具有在靶向部位加速药物释放的作用（图4）．2.3温度响应型聚合物胶束
温度响应型聚合物也是目前研究最多的一种特异性高分子．该类聚合物在结构上含有一定比例的疏水和亲水基团，温度的变化会影响疏水基团的作用以及分子链间的氢键作用，从而引起结构和性能的变化，进而达到控制药物释放的目的．常见的温敏性高分子主要有聚N-异丙基丙烯酰胺（PNIPAAm）、聚氧乙烯（PEO）和聚甲基丙烯酸（PMAA）等，其中PNIPAAm是目前研究最多且最成熟的一类温敏性高分子，主要是它的LCST在32℃，接近人体温度，
在溶液中具有非常明显的
Fig．4Theillustrationofdisulfidecrosslinkedstarch-g-PEG
micellesforinstraceilulardrugreleasetriggeredbyGSH［5］（ＲeproducedbypermissionofTheＲoyalSocietyofChemistry）
可逆相变过程，然而目前尚鲜见基于PNIPAAm
的淀粉基聚合物胶束的报道．Ju等制备了温度3-响应性的2-羟基-丁氧基丙基淀粉（HBPS），可
自组装成胶束纳米载体用于药物缓释，随着丁基缩水甘油醚的比例的变化，其LCST在4.5～32.5℃之间变化，在温度低于LCST时能自组装成胶束，而在温度高于LCST时能加速药物的释放．
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